科学家在迅速反应中捕捉瞬时化合物

   东京工业大学的研究人员发现,将小型合成分子固定在蛋白质晶体中,是研究化学反应中间体的有效方法。通过结合时间分辨序列飞秒晶体学,他们成功地观察到反应中心内...

  

东京工业大学的研究人员发现,将小型合成分子固定在蛋白质晶体中,是研究化学反应中间体的有效方法。通过结合时间分辨序列飞秒晶体学,他们成功地观察到反应中心内的反应动力学和快速结构变化。这一创新方法在药物、催化剂和功能材料的设计中展现出巨大潜力。

Visualizing the Formation of Transient Intermediates in Chemical Reactions

大多数复杂的化学反应,无论是合成还是生物过程,通常不会直接将反应物转化为产物,而是通过形成短暂的中间体进行反应,直到最终产物的生成。深入了解这些过程对于能源、催化和医学等领域的进步至关重要。

然而,观察化学反应中的短寿命中间体是一项挑战,尤其是在原子水平上捕捉分子结构变化。时间分辨串行飞秒晶体学(TR-SFX)是一种前沿技术,通过发射极快的电子激光脉冲到结晶分子结构中,捕捉随后的衍射图案,从而记录反应的不同阶段。尽管TR-SFX具有强大的能力,但其应用主要集中在生物大分子上。

为了拓展这一技术的应用范围,来自日本的研究团队在上野隆文教授的带领下,决定利用TR-SFX分析合成化合物中的反应。他们采用创新方法,成功捕捉了Mn(CO)3释放一氧化碳(CO)的动力学,相关研究已于6月29日发表在《自然通讯》上。

研究人员面临的一个主要挑战是,TR-SFX在微晶体(如生物大分子形成的微晶体)中效果最佳。虽然小分子可以形成适合TR-SFX的晶体,但这些晶体通常紧密堆积,几乎没有反应发生的空间。

为了解决这些问题,研究团队开发了一种基于蛋清溶菌酶(HEWL)的创新策略。这种天然蛋白质不仅能形成适合TR-SFX的纳米孔结构,还与金属有强结合。研究人员利用这些特性,将含有Mn(CO)3的光敏化合物固定在HEWL晶体中,为研究CO释放反应提供了理想环境,该反应通过精确控制的光脉冲触发。

总体而言,通过分析TR-SFX获得的电子密度图变化,该方案显示出对目标反应的研究前景广阔。CO释放后,Mn中心通常在溶液中发生二聚化、空气氧化或沉淀,增加了机理研究的复杂性。上野表示:“通过在受限的蛋白质环境中分离Mn反应中心,我们能够对反应过程中产生的中间体进行详细分析。”

值得注意的是,实验结果与量子力学计算高度一致,验证了所提出的策略。“我们已经确定,通过使用蛋白质晶体作为基质,可以研究合成金属络合物的反应,包括识别任何中间结构,”上野总结道,“这一进展可能促进具有精确机制的人工金属酶的设计,赋予设计、控制和开发创新反应的能力。”

总之,这项研究开发的方法为涉及非生物成分的新药、催化剂和酶系统的智能设计提供了新思路。希望这一新工具能推动多个应用领域迈向下一代技术!

参考

作者:Basudev Maity 1*,光男正二 2*,罗方佳 3中根孝典 4——安倍聪 1小和田茂树 3,5姜俊民 5我是东野健介 3,5——田中荣 5,6, Thuc Toan Pham 1小岛真里子 1石川由纪 1田中纯子 1田佳欣 1野谷广树 1中藤裕人 1浅沼明日香 1,姚鑫晨 1岩田聪 5,6重田康寿 2南果惠理子 5,7*和Takafumi Ueno 1, 8*标题:实时观察一个me 使用多孔蛋白晶体和连续飞秒晶体学的tal络合物驱动反应中间体学报:自然通讯DOI: 10.1038/s41467-024-49814-9 1日本东京工业大学生命科学与技术学院

2日本筑波大学计算科学中心,日本

3 jasri,日本

4日本大阪大学蛋白质研究所

5日本理化研究所春季中心

6日本京都大学医学研究生院细胞生物系

7日本东北大学先进材料多学科研究所

8生命系统材料学(LiSM)研究小组,国际前沿研究计划(IRFI),日本东京工业大学

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  • 香莲
    香莲 2025年07月29日

    我是杨青号的签约作者“香莲”!

  • 香莲
    香莲 2025年07月29日

    希望本篇文章《科学家在迅速反应中捕捉瞬时化合物》能对你有所帮助!

  • 香莲
    香莲 2025年07月29日

    本站[杨青号]内容主要涵盖:国足,欧洲杯,世界杯,篮球,欧冠,亚冠,英超,足球,综合体育

  • 香莲
    香莲 2025年07月29日

    本文概览:   东京工业大学的研究人员发现,将小型合成分子固定在蛋白质晶体中,是研究化学反应中间体的有效方法。通过结合时间分辨序列飞秒晶体学,他们成功地观察到反应中心内...

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